创新点：科廷大学邵宗平和南昆士兰大学葛磊团队采用阳离子缺陷调控策略对钙钛矿氧化物催化析氧反应过程中的晶格氧介导机制开展了深入研究，并基于此设计得到了具有高催化活性的阳离子缺陷钙钛矿催化剂，其在锌空气电池和电解水等能源器件中展现出了优异的性能。

关键词：析氧反应,晶格氧介导机制,阳离子缺陷,钙钛矿,电解水,锌空气电池

析氧反应(OER)是许多电化学转化中的关键半反应，但其多电子转移的特性导致其在动力学上受限，因而开发高效的电催化剂至关重要。钙钛矿氧化物作为一大类功能氧化物材料，近年来广受研究者青睐，并展现出了较好的OER催化活性。但在传统的吸附物演化机制（AEM）下，OER反应过程中的含氧中间体的吸附能相互之间存在标度关系（scalingrelations）,因而限制了活性的进一步提高。最近有报道称，一种最新提出的OER机制，即晶格氧介导机制（LOM），可以克服这种标度关系从而促进OER催化，并在多个杂原子掺杂的钙钛矿催化剂体系中得到验证。然而，支持LOM参与的直接证据仍然较为欠缺，此外，掺杂策略通常会引入额外的活性位点，从而掩盖对真实反应机制的认识。

鉴于以上问题，研究者报道了一种无掺杂剂、阳离子缺陷调控策略，可以在不影响钙钛矿催化剂表面性质的情况下调整其氧离子传导性质，为深入认知LOM对OER催化的贡献提供了一个完美的研究平台。研究表明，通过引入不同程度的阳离子缺陷，钙钛矿催化剂的晶体结构和过渡金属位点的电子结构基本保持不变，而其氧空穴和氧离子传导能力随缺陷增多而增大，且与OER性能正相关，这表明性能提升的主要贡献来自于LOM机制的参与。进一步优化阳离子缺陷可以获得具有优异本征活性的钙钛矿催化剂，其性能可以与目前报道的大多数非贵金属催化剂相媲美。优化后的缺陷钙钛矿催化剂在锌空气电池和电解水等能源装置中也表现出了突出的性能。这些结果不仅证实了LOM在OER电催化中的关键作用，而且为合理设计更好的清洁能源技术催化剂材料提供了有效途径。相关成果在线发表于AdvancedScience。

WILEY

论文信息：

NewUndisputedEvidenceandStrategyforEnhancedLattice-OxygenParticipationofPerovskiteElectrocatalystthroughCationDeficiencyManipulation

XiaominXu,YangliPan,YijunZhong,ChenliangShi,DaqinGuan,LeiGe*,ZhiweiHu,Yi-YingChin,Hong-JiLin,Chien-TeChen,HaoWang,SanPingJiang,ZongpingShao*

AdvancedScience

DOI:10./advs.

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