第一作者：史永正

通讯作者：王峰、牛津、杨树斌

通讯单位：北京化工大学，北京航空航天大学

固态锂金属电池在能量密度、安全性等方面较传统锂基电池有大幅提升，但在充放电过程中金属锂负极持续重复的体积变化会引发不良的界面接触。因此，亟需开发耐疲劳固态电解质，助力实现高功率、长寿命的固态锂金属电池。

相较于传统固态电解质，橡胶具有高弹性和耐疲劳等突出优势，能够为反复发生无限体积变化的金属锂负极提供良好的接触界面，促进锂离子的稳定传输。然而，高机械强度橡胶基电解质的离子电导率过低（10-6Scm-1），经小分子增塑后其机械强度明显劣化，难以支持锂金属电池长期稳定运行。因此，开发高离子电导率、耐疲劳的橡胶基电解质是实现高性能固态锂金属电池面临的重要挑战。

北京化工大学王峰教授、牛津副教授研究团队和北京航空航天大学杨树斌教授研究团队提出一种硫化法可控合成耐疲劳橡胶衍生导锂弹性体的新策略，得益于硫化过程产生的含离子液体片段的化学交联网络，所制备的电解质既继承了橡胶良好的回弹性，同时可实现高达2.7×10-4Scm-1的室温离子电导率。此导锂弹性体可在充放电过程中与发生反复体积变化的金属锂负极保持紧密接触，保证锂离子在电极间的稳定、快速输运，从而实现了长寿命、高性能和高安全性的固态锂金属电池。相关研究成果发表在国际知名期刊AdvancedScience上。北京化工大学博士后史永正为本文第一作者。

弹性体所具有的高弹性优势可以适应金属锂负极、硅负极和硫正极等在工作过程中产生的体积变化，被认为是长寿命固态电池电解质的理想选择。即使金属锂负极在深度充放电过程中发生较大的体积变化，弹性体也能保持与电极的稳定接触。此外，弹性体可以与可拉伸电极组装成多功能电池，可为医疗保健设备、可拉伸传感器和可植入设备等可穿戴电子设备提供动力。

1）NBR/IBIL杂化电解质可以拉伸到其初始长度的%而不会断裂，并从各种应变中恢复，证明了它的高弹性和回弹性。

2）NBR/IBIL杂化电解质具有单一的玻璃化转变温度（Tg=-45.3℃），低于其他基于NBR的电解质，这表明IBIL片段的引入导致了室温下聚合物链段的高度非晶性并提升了局部离子迁移率。固态7Li核磁共振(NMR)光进一步验证了NBR/IBIL杂化电解质的锂传导机制。

3）NBR/IBIL杂化电解质表现出类似橡胶的机械性能，具有高回弹性和长耐久性。弹性电解质可以在50%的高应变下可逆形变次。

4）NBR/IBIL杂化电解质表现出长达小时的稳定剥离/沉积。在0.05和0.25mAcm-2下循环和小时后，金属锂负极仍然表现出光滑和致密的表面。电流密度增加到1.0mAcm-2时，杂化电解质的对称电池仍能继续良好运行，并且在金属锂负极的表面和截面上均未观察到锂枝晶。

5）由于NBR/IBIL杂化电解质的高离子电导率，所组装的全电池也表现出优异的性能。

本文使用硫化方法制备了橡胶基导锂弹性体，通过硫化过程形成了由NBR链和IBIL片段组成的化学交联网络，该交联网络赋予了NBR/IBIL杂化弹性体良好的机械性能和优异的锂离子传输速率。因此，弹性NBR/IBIL杂化电解质具有0.92MJm-3的高回弹性、持久的疲劳耐久性和2.7×10-4Scm-1的高室温离子电导率，实现了电解质/电极的紧密接触和快速的锂离子传输，组装的固态锂金属电池表现出了高可逆容量和长循环寿命。

YongzhengShi,NaYang,JinNiu*,ShubinYang*,andFengWang*,Ahighlydurablerubber-derivedlithium-conductingelastomerforlithiummetalbatteries.Adv.Sci..

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