贵金属

这篇EES,让非贵金属HER超越Pt催化

发布时间:2022/4/30 18:45:04   
电催化学术一种过渡金属(TM)与N掺杂碳(NC)纳米复合材料相结合,被认为是一种替代性的电催化剂,对析氢反应(HER)表现出与Pt相当的活性,但到目前为止,没有任何一个例子能胜过Pt酸性,碱性和中性介质中的活性,这是因为对固有催化活性的调节不足。有鉴于此,复旦大学吴仁兵研究员等人,通过简便的ZIF驱动的主客体方法成功地制备了嵌入N掺杂碳电催化剂中的VN/Co异质结构。Co/VN的晶格耦合和从Co到VN的电荷转移可以通过增强对氢中间体的固有吸附能力来有效改善VN/Co-NC的HER性能。本文要点要点1.开发了一种简便的沸石咪唑酯框架(ZIF)驱动策略,以在N掺杂的多孔碳多面体中构建VN/Co异质结的界面工程,包括在ZIF-8衍生的微孔上吸附双金属Co和V盐,然后同时进行热还原和氮化。要点2.报道了一种界面工程VN/Co-NC电催化剂,在1.0MKOH,0.5MH2SO4和1.0MPBS溶液中,过电位分别只有44、22和mV时,可以实现10mAcm-2的电流密度,不仅优于先前报道的TM–NC实例,而且还超过了商用Pt

C催化剂。更重要的是,在宽的pH范围内,高催化活性可以保持72小时以上。要点3.密度泛函理论计算和基于同步加速器的X射线吸收精细结构研究表明,优异的催化性能主要归因于具有合适晶格失配的结构明确的VN/Co异质界面,从而通过VN的电荷泵浦效应,允许Co-NC的电子耗竭,从而优化氢中间体的吸附自由能。总之,该工作不仅在调整TM–NC的电子结构以实现卓越的HER性能方面取得了突破,而且还提供了对其结构-活性相关性的更深入了解。ZiliangChenetal.ChargepumpingenablingCo–NCtooutperformbenchmarkPtcatalystforpH-universalhydrogenevolutionreaction.EnergyEnviron.Sci.,.DOI:10./D1EEG

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